Промени в ядреното гориво при експлоатация

Ядрено гориво

Всички съвременни ядрени реактори са хетерогенни. Ядреното гориво (ЯГ) при тях се намира в топлоотделящите елементи (ТОЕ). Активната зона (АЗ) съдържа няколко десетки хиляди ТОЕ. Проектирането на конструкцията на АЗ, включително и избора на формата, размерите и разположението на ТОЕ се прави с оглед минимизиране загубата на неутрони при верижната реакция, за създаване на голяма обемна плътност на топлоотделяне и за намаляване размерите на корпуса на реактора.

Вече стана дума, че ТОЕ представляват конструкция от обвивка, чиято вътрешност е запълнена с гориво. ТОЕ биват по форма цилиндрични, двойни цилиндри (които топлоотдават с вътрешната и с външната си повърхност), под форма на сфери или лентовидни. Най-често използуваната форма е цилиндрична. Цилиндричните ТОЕ се обединяват в касети, които са елементарните клетки гориво, подлежащи на презареждане и транспорт.

За поддържане на мощност 1W в реактора са необходими приблизително 3.1010 деления за секунда. При условие, че около 80% от неутроните, продукт на верижната реакция и погълнати в ЯГ водят до делене, това прави около 3.75.1010 разпадания на делящия се материал. Това означава, че един типичен реактор (1000MW) за една година изгаря около 1.5t делящ се материал. Изгарянето на ЯГ води до значителни промени в неговия състав и свойства.

При делене на тежките ядра около 85% от енергията, освободена при реакцията (170МеV/200MeV за 235U), се разпределя като кинетична енергия на фрагментите на делене. Тези парчета се разлитат и се спират в кристалната решетка на горивото. При това се образуват дефекти в горивото с дължина от порядъка на пробега на фрагментите (5-10), които влошават неговите механични характеристики. Друг механизъм за промяна на свойствата на горивото в процеса на облъчване е образуването на газообразни продукти на делене (главно РБГ) и тяхната миграция. Това води до увеличаване на размерите на горивните елементи във всички направления. Това увеличаване (газово разбухване) може да доведе до натрошаване на ЯГ и до механични взаимодействия между горивото и обвивката на ТОЕ, вследствие на което тя може да се разхерметизира.

По-конкретно тези промени ще бъдат разгледани при различните видове ЯГ. Тук ние ще се спрем на основната интегрална характеристика, определяща степента на използуване на ЯГ. Това е т.нар.   дълбочина на изгаряне.

Дълбочина на изгаряне

Дълбочината на изгаряне е величина, която характеризира намаляването на количеството на делящия се нуклид (нуклиди) при изгарянето на горивото.

В процеса на изгаряне се натрупват два вида нови продукти:

·        продукти на делене (шлаки);

·        изотопи на трансурановите елементи.

Самото название "шлаки" за продуктите на делене означава, че на тях се гледа като на отпадъци в процеса на изгаряне, въпреки че някои от тези вещества могат да бъдат използувани за технологични или научни цели. Трансурановите елементи също могат да се разглеждат като РАО (особено при отворения ЯГЦ), но не трябва да се пренебрегва възможността те да бъдат използувани като рециклирано ЯГ.

Единиците за измерване дълбочината на изгаряне са:

a)      брой ядрени деления в единица обем;

b)      относително намаляване на делящите се ядра в %;

c)      отделена енергия на единица маса от горивото;

d)      натрупани продукти на делене (шлаки) на единица маса от горивото.

Най-често се използува величината с). Единиците за нея са: MW.d/kgU или GW.d/tU (мегават-денонощия за килограм уран, респ. гигават-денонощия за тон уран). Следващата таблица дава връзката между различните единици за дълбочина на изгаряне на ЯГ от UO2 при средна плътност 10.5g/cm3:

 

 

 

a

b

c

d

бр.деления

[fissions/cm3.1020]

 загуба на делящ се

материал [% ]

отделена енергия [MW.d/kgU]

натрупани шлаки

[kg/tU]

1

0.401

3.71

3.97

 

Някои други преводни коефициенти са: 1gU = 0.935MW.d ; 1MW.d/kgU = 1.07 kg/tU шлаки.

Типичната дълбочина на изгаряне след двугодишен цикъл във ВВЕР-1000 е около 28MW.d/tU, a за тригодишен цикъл - 40MW.d/tU.

Дълбочината на изгаряне може да се определя чрез пресмятане на неутронно-физичните характеристики на реактора. Тя може също да бъде измервана експериментално, чрез гама-спектрометрия на определени изотопи (напр. отношението 134Cs/137Cs), или чрез измерване интензитета на неутронното лъчение на спрял реактор, което се дължи на спонтанното делене на натрупаните трансуранови нуклиди (238Pu, 239Pu, 240Pu, 242Pu, 241Am, 242Cm, 244Cm).

Видове ядрено гориво

Основна съставна част на всички видове ЯГ е делящият се изотоп. Делящи се изотопи, които могат да бъдат използувани като ЯГ са: 233U, 235U, 239Pu. От тях 233U се получава от 232Th чрез залавяне на неутрон. По подобен начин се получава 239Pu (от 238U).

Самото ЯГ може да е във формата на метал (чист уран или ураносъдържащи сплави), керамика (уранов диоксид, уранов карбид, уранов нитрид или същите съединения на плутония) или дисперсно гориво (смесено метал-оксидно).

Различните видове ядрено гориво се класифицират според техните качества, главните от които са:

·        температура на топене;

·        плътност;

·        топлопроводност при работната температура;

·        коефициент на топлинно разширение;

·        специфична топлоемност;

·        еластични характеристики.

Метално ЯГ

От гледна точка на неутронно-физичните процеси металното ЯГ е най-подходящо поради високата концентрация на делящ се материал и минималните загуби на неутрони. Металният уран обаче лесно се окислява на въздух, освен това механичните му качества се влошават много при високи температури. Той има и висока степен на газово разбухване. Поради това метален уран като ЯГ се използува при температури до 600 0С и  дълбочина на изгаряне до 5MW.d/tU. Това означава, че не повече от 0.6% от ядрата на 235U могат да се използуват при метално ЯГ.

Свойствата на металното ЯГ се подобряват с въвеждането на легиращи елементи с малки сечения за поглъщане на неутрони (Mo, Si, Al, Fe). Това води до намаляване на газовото разбухване с няколко порядъка поради намаляването на зърната и диспергирането на газообразните продукти на делене.

Плутоният не се използува като метал за ЯГ поради неподходящите си свойства - той се разбухва силно и е силно химически активен. Металният торий и сплавите му взаимодействуват активно с водата и кислорода от въздуха.

Керамично ЯГ

Това е общо наименование за съединения на урана, плутония или тория с кислород, азот или въглерод. Тези съединения се отличават с висока температура на топене, голяма плътност, радиационна устойчивост, малко сечение за залавяне на неутрони. Поради това керамичното ЯГ е основното, което се използува в последните години.

Най-често се използува уранов диоксид. За неговите предимства и недостатъци стана дума по-рано. Тук ще разгледаме по-специално процесите на изменение на горивото при облъчване.

Поради лошата топлопроводност във всички оксидни горива има висок температурен градиент, който често е от порядъка на няколкостотин градуса на милиметър. Поради това вследствие на дифузия (повърхностна и обемна), изпарение и кондензация веществата в рамките на керамичната таблетка в процеса на експлоатация започват да се движат в две противоположни посоки - отвътре (по-горещо) навън (по-студено) и обратно. Това е съпроводено с развиване и израстване на зърнеста структура в централната част на таблетката, образуване на игловидни кристали в радиално направление (към центъра на таблетката) и образуване на празнина около центъра на таблетката.

Различните продукти на делене мигрират по различен начин в зависимост от температурата и техните физико-химични свойства, при което се образуват интерметални съединения между тях, както и фази между тях и кислорода или между тях и урана. Това се отнася за елементите от групата на рутения (Ru, Rh, Pd), Te, I, Xe, Cs, Ba, La, Br и др. Около централната част на таблетката съдържанието на тези сплави е главно от Mo, Tc, Ru, Rh, Pd. Лантанидите и цирконият могат да образуват твърди разтвори с урановия диоксид, вследствие на което разбухването намалява.

При температури до 1000 0С излизането на газове извън таблетката е възможно при условие, че има удари от фрагменти на делене. При по-високи температури дифузионните процеси са достатъчни, за да предизвикат излизане на газове. Мигновено изменение на изхода на газообразни продукти става и при промяна на мощностния режим на реактора.

Горивото от уранов диоксид позволява получаването на големи дълбочини на изгаряне без значителни промени на свойствата.

За реактори с бързи неутрони се използува смес от UO2 + PuO2.

Карбидите на урана, тория и плутония имат сходни свойства. Те имат по-добра топлопроводност от оксидите при сходна температура на топене. Те обаче се разбухват по-силно с увеличаване дълбочината на изгаряне от оксидните горива. Подобни са свойствата и на нитридите.

Дисперсно ЯГ

То представлява хетерогенна система - смес от малки частици делящо се вещество в среда от инертен твърд разтворител - керамика или метал.

Дисперсното ЯГ се характеризира с повишена радиационна устойчивост при голяма дълбочина на изгаряне. Това се дължи на локализирането на продуктите на делене в диспергираните частици от делящия се материал. Това гориво е и с по-висока топлопроводност. Негов недостатък е по-малката концентрация на делящ се материал, поради което загубите на неутрони в инертния материал са по-големи.

За материал на инертния разтворител се използуват Al, Mg, Zr, Nb, графит, неръждаема стомана и др.

Характеристики на ЯГ

От гледна точка на въздействията на ЯГЦ върху природната среда главен интерес представляват следните характеристики на ОЯГ:

·        изотопен състав на горивото, като по-специално внимание представляват дългоживеещите радионуклиди (с периоди на полуразпадане, по-големи от година), а също така и радионуклидите с особено висока радиотоксичност (това са изотопите на трансурановите елементи);

·        остатъчното енергоотделяне на ОЯГ след прекратяване на верижната реакция.

Промяна на нуклидния състав на ЯГ при изгаряне

В процеса на работата на реактора нуклидният състав се променя непрекъснато поради:

·        взаимодействията с неутроните (реакции на делене, радиационно залавяне, и други реакции с неутрони;

·        спонтанните ядрени превръщания на нуклидите (a-разпадане, b-разпадане, спонтанно делене и др.).

Подходът за описание на промяната на нуклидния състав на ЯГ в процеса на изгаряне се основава на следното балансно уравнение:

 

Смисълът на това уравнение е, че скоростта на изменение на концентрацията на нуклида i в момента t е разлика между скоростите на образуване на този нуклид, сумирани по всички реакции, водещи до него, намалена със скоростта му на разпадане и превръщане вследствие на реакциите с неутрони. Коефициентите на тези реакции (елементите на матрицата А) зависят от пространствения поток на неутроните и разпределението му по енергии в дадената точка и момент от време, както и от сеченията на съответните реакции. Тъй като обаче потокът на неутроните (както пространствено, така и по енергии) на свой ред също зависи от концентрациите на нуклидите, той трябва да се определя заедно с тях.

Ние няма да се занимаваме в рамките на този курс с подробната теория на изменение на нуклидния състав. Той се решава чрез дискретизация на задачата в интервали по енергии на неутроните (групи), както и в пространствена дискретизация на активната зона на реактора, и итеративно решаване на системата диференциални уравнения, откъдето съвместно се определят неутронният поток и концентрациите на нуклидите.

След прекратяване на облъчването радиационните характеристики на горивото се определят само от спонтанните ядрени превръщания (става дума главно за разпадане,тъй като спонтанното делене на урана е малко вероятно; сеченията за спонтанно делене на някои от изотопите на трансурановите елементи обаче са по-големи и трябва да се имат предвид). Те определят остатъчното му енергоотделяне.

Остатъчно енергоотделяне на ОЯГ

В работещия реактор енергия се получава за сметка на кинетичната енергия на парчетата на делене, залавяне на част от неутроните на делене и радиоактивното разпадане на продуктите на делене и продуктите на активация. След спиране на верижната реакция на делене, продукти на делене престават да се образуват. Всички радиоактивни ядра започват да се разпадат, със скорости на разпадане:

Тази система уравнения е по-проста от предишната, но все пак трябва да си даваме сметка, че получаването на междинни радиоактивни нуклиди все още е възможно заради последователните превръщания (изобарни вериги). Поради това концентрациите може да са сложни функции на времето, които могат да имат и области на временно нарастване за сметка на натрупването на съответния нуклид поради разпадането на неговите предшественици.

Отделяната от ОЯГ енергия (в крайна сметка това е топлинна енергия) е сума от енергиите, отделяни при всеки акт на разпадане, и поради това топлинната мощност е пропорционална на скоростите на разпадане на продуктите на делене и на актинидите. Въпреки сложните понякога зависимости, общият ход на енергоотделянето е намаляваща функция на времето, чийто вид в началните моменти след прекратяване на облъчването с неутрони се дължи главно на по-краткоживеещите нуклиди.

Ето кратък списък на радионуклидите с основен принос в енергоотделянето 1h след спирането на реактора: 140La, 142La, 132Te, 135I, 92Y, 133I, 91Sr, 97Nb. Средната енергия на едно разпадане в този интервал е 0.931MeV/разп.

Една година след прекратяване работата на реактора, този списък е вече друг: 144Ce, 106Ru, 134Cs, 242mCm, 90Sr, 137Cs, 95Nb, 95Zr. Тук виждаме увеличаваща се роля на актинидите, които са алфа-емитери. Поради включването на a-частиците, средната енергия на разпадане става 1.91MeV/разп.

Десет години след прекратяване на облъчването дялът на трансурановите актиниди в енергоотделянето става значителен. Списъкът от нуклиди с най-голям принос в енергоотделянето добива такъв вид: 90Sr, 137Cs, 244Cm, 238Pu, 241Am, 134Cs, 154Eu, 240Pu, 85Kr, 239Pu. 17% от енергоотделянето се дължи на изброените тук актиниди. Средната енергия на разпадане достига стойността 2.88MeV/разп. 

Видът на нуклидите с основен принос в енергоотделянето зависи от вида на горивото, степента на обогатяване и режима на работа на реактора. Наред с точните пресмятания, има и приближени оценки за енергоотделянето чрез степенни функции. Ето един такъв приближен израз за ВВЕР-1000, валиден в диапазона време 1h-10a след прекратяване на облъчването:

            

Тази формула се отнася за отделената мощност от реактор (или касета), който е работил време T[s] с топлинна мощност [W], в момента от време t[s] след прекратяване на облъчването.