11. Изменение на изотопния състав - изгаряне и възпроизводство на ядреното гориво. Шлаковане на реактора. Дълбочина на изгаряне, единици, проектни и реализирани стойности

1. Изгаряне на горивото

За поддържане на мощност 1 W в реактора са нужни около 3.10¹⁰ деления в секунда. Тъй като само около 80 % от погълнатите в горивото неутрони водят до делене, то скоростта на унищожаване на делящия се материал в реактор с мощност 1 W е приблизително 3.75.10¹⁰ ядра в секунда. Прости пресмятания показват, че един ядрен енергоблок с електрическа мощност 1000 MW при к.п.д. 30 % изгаря около 2.8 g делящ се материал в минута, а за една година - около 1.5 тона.

Изгарянето на такова количество гориво и съответното образуване на фрагменти от деленето и други продукти от залавянето на неутрони има значителен ефект върху ядрените характеристики на реактора.

2. Възпроизводство на ядреното гориво

При един акт на делене на ²³⁵U се изпускат около 2.5 неутрона, от които само един е нужен за поддържане на верижната реакция. Останалите се губят поради поглъщане в реакторната среда и утечки. Тъй като ядреното гориво съдържа напр. 3% ²³⁵U и 97% ²³⁸U, част от неутроните се залавят от ядрата на ²³⁸U, при което се образува (след две бързи -разпадания) ²³⁹Pu с голямо сечение за делене с топлинни неутрони. От ²³⁹Pu след две неутронни залавяния се образува делящият се ²⁴¹Pu.

В резултат на това в процеса на изгаряне на първоначалното гориво се натрупва ново и продължителността на кампанията ефективно нараства. За мярка на възпроизводството на ядреното гориво се използува коефициентът на възпроизводство КВ:

КВ=[скорост на образуване на ²³⁹Pu и ²⁴¹Pu]/[скорост на изгаряне на ²³⁵U, ²³⁹Pu и ²⁴¹Pu]

или

КВ=[маса на създадените ²³⁹Pu и ²⁴¹Pu]/[маса на разделили се ²³⁵U, ²³⁹Pu и ²¹⁴Pu]

КВ зависи на първо място от началното обогатяване на горивото с ²³⁵U и от неутронния спектър в реактора. КВ нараства с намаляване на началното обогатяване и с увеличаване на средната енергия на неутроните в горивната област. Първият ефект се дължи на отношението на макроскопичните сечения на залавяне на неутрони в ²³⁸U и в делящия се материал (основно ²³⁵U) . Вторият ефект се дължи на факта, че залавянето на неутрони от ²³⁸U става основно в резонансната енергетична област, а от ²³⁵U, ²³⁹Pu и ²⁴¹Pu - в топлинната. Следователно отношението нараства с повишаване на средната енергия на неутроните. При реакторите от типа ВВЕР тя зависи от уран-водното отношение и от диаметъра и стъпката на горивните елементи, които са конструктивно фиксирани. Обогатяването зависи от конструкционните особености, но и от режима на експлоатация на реактора, поради което може да се разглежда като резерв за повишаване на КВ.

КВ се влияе също така от неутронния баланс в елементарната реакторна клетка и от пространственото разпределение на неутронния поток в реактора. КВ намалява с увеличаването на концентрацията на конкуриращи поглътители на неутрони. От гледна точка на експлоатацията и управлението на реактора това е на първо място разтворимият поглътител (¹⁰B) в забавителя и за това стремежът е неговата концентрация да се минимизира. Възпроизводството на ядреното гориво в реактора нараства със средната дълбочина на изгаряне, която от своя страна се увеличава с изравняване на разпределението на неутронния поток. Следователно при избор на схема на презареждане се търси минимална неравномерност на енергоотделянето и критична концентрация на борна киселина.

Коефициентът на възпроизводство на топлинните реактори с гориво на основата на ²³⁵U е по-малък от единица и за свежо гориво може да се оцени грубо чрез израза:

и са едногруповите макроскопични сечения за залавяне на неутрони от ²³⁸U и ²³⁵U съответно, F е едногруповият неутронен поток. Тъй като в хетерогенните реактори е съществено резонансното залавяне на неутрони от ²³⁸U, е представено по следния начин:

N⁸ е ядрената концентрация на ²³⁸U, е сечението за залавяне на топлинни неутрони, а F_th е потокът на топлинните неутрони. Скоростта на резонансно залавяне е представена чрез множителите на k_¥. Скоростта на генерация на бързи неутрони от делене на ²³⁵U е , където е броят на изпусканите неутрони при поглъщане на топлинни неутрони от ²³⁵U, а e е коефициентът на размножение с бързи неутрони (поради делене на ²³⁸U с бързи неутрони). Скоростта на залавяне на забавящите се неутрони в резонансната област е , където p е вероятността за избягване на резонансно залавяне. Така се представя само чрез сеченията и потока в топлинната област и става пряко сравнимо с (тъй като залавянето на неутрони от ²³⁵U става практически само в топлинната област).

Например, ако » 1.6 b, » 582 b, h⁵ » 2.068, e » 1.02, p » 0.8, то при c₅ = 0.03 се получава КВ » 0.09 + 0.42 = 0.51. Реалните стойности за ВВЕР са от този порядък. Вижда се, че приносът на втория член е много по-голям от този на първия. От определението за КВ следва, че той зависи от дълбочината на изгаряне и се мени в хода на кампанията. Изменението не е особено голямо и се дължи на по-големите стойности на h и s_a на ²³⁹Pu в сравнение с ²³⁵U. В началото на кампанията КВ намалява, тъй като натрупващият се ²³⁹Pu подобрява размножаващите свойства на горивото, което е равносилно на увеличаване на обогатяването на горивото. По-нататък концентрацията на ²³⁹Pu достига насищане (поради едновременното му изгаряне) и ефективното обогатяване започва да намалява, при което КВ нараства.

На Фиг.11.1 са показани пресмятания за изгарянето и изменението на нуклидния състав на ядреното гориво за реактори ВВЕР.

Фиг.11.1. Принос от ²³⁵U, ²³⁸U, ²³⁹Pu и ²⁴¹Pu в енергоотделянето по време на експлоатация като функция на дълбочината на изгаряне. ²³⁵U – непрекъсната линия, ²³⁸U – пунктирна линия, ²³⁹Pu - тире, ²⁴¹Pu – точка, тире.

Качествена оценка на процеса на изгаряне и възпроизводство на делящия се материал може да се направи по следния начин. Нека S_b е ефективното едногрупово макроскопично сечение за образуване на плутоний от ²³⁸U и то се приеме за постоянно (поради високата концентрация на ²³⁸U, която остава практически постоянна). Приема се, че s_a е ефективно едногрупово сечение за залавяне на неутрони от делящите се нуклиди, което също остава постоянно (на практика то нараства с натрупването на плутоний). Ако концентрацията на делящ се материал е N_f(t), то КВ(t) = S_bF(t)/(N_f(t)s_aF(t)), където F(t) е едногруповият неутронен поток. При тези предположения уравнението на баланса на N_f(t) е:

Неговото решение е:

N_f(0) и КВ(0) са началната концентрация на делящ се материал (обогатяването) и началният коефициент на възпроизводство. е експозицията на горивото.

Първият член отдясно отчита натрупването на нов делящ се материал и изгарянето на образуващата се горивна смес, а вторият - изгарянето на началния делящ се материал. След достатъчно дълго време началното гориво изгаря напълно, а N_f(t) достига равновесна стойност N_f(0).КВ(0) - например 0.51.N_f(0) в разгледания по-горе случай.

Важно е да се отбележи, че при КВ<2 N_f(t) намалява монотонно, но при определени условия концентрацията на плутоний N_Pu(t) има максимум. Ако целта е да се натрупва плутоний, не трябва да се преследва максимална дълбочина на изгаряне, а напротив - честа смяна на горивото, съчетана с максимално използуване на неутроните от делене. Такива условия има в каналните графитови реактори от типа РБМК, но не и в реакторите ВВЕР.

3. Аспекти на управлението на реактора, свързани с изгарянето

При проектирането на ядрения реактор възникват проблеми със съпоставима сложност в сферите на металургията (производство на гориво; радиационни увреждания), химията (корозия; масов пренос; преработка на горивото), топлопредаването (през междините между напуканото окисно гориво и обвивката на ТОЕ и между обвивката и топлоносителя в условия, близки до криза на топлообмена; при случайни - даже катастрофални - повишения на мощността), хидродинамиката, машиностроенето (привод на органите за управление; дистанционни механизми за презареждане и управление), електротехниката и измерителната техника (задвижване на помпите, привод на СУЗ; системи за безопасност, контрол и сигнализация, свързани с разпределението на енергоотделянето в активната зона и радиационните полета в енергоблока).

Неутронно-физичните аспекти на конструирането и експлоатацията на реактора са в две основни направления - експлоатацията на ядреното гориво и управлението на реактора.

Експлоатация на горивото

Въпреки че съвременните енергетични реактори на топлинни неутрони не могат да произвеждат делящ се материал в количества, превишаващи консумацията, в тях се създават големи количества плутоний за сметка на ²³⁸U. При проектирането на съвременните енергетични реактори се вземат мерки за увеличаване на коефициента на възпроизводство. За конструкционен материал и обвивка на горивото се използува цирконий поради малкото му сечение за поглъщане на неутрони, а схемите за презареждане се избират така, че: 1) да се изравни разпределението на енергоотделянето (за да може от всеки горивен елемент да се извлече максималната допустима от условията на топлообмена мощност) и 2) да се минимизира концентрацията на управляващи поглътители на неутрони по време на кампанията (за да не се губят неутрони, които иначе биха се погълнали от ²³⁸U).

Много прецизни пресмятания по разгледаните вече модели са нужни за оптимизиране на схемата за презареждане така, че да се постигне и поддържа желаното поле на енергоотделянето в процеса на изгарянето. Полето на енергоотделянето може да се изменя чрез вариране на количеството на забавителя в различните участъци на активната зона, чрез въвеждане на поглътители на неутрони на определени места в зоната, или чрез вариране на обогатяването на горивото в активната зона. Тъй като първият метод създава конструкционни и топлотехнически затруднения, а вторият метод намалява коефициента на възпроизводство, широко се прилага третият подход. Традиционна е схемата на подреждане на горивото в концентрични зони с различни начални обогатявания. Касетите с най-високо обогатяване се подреждат по периферията, за да компенсират спадането на енергоотделянето поради утечките на неутрони, а в центъра на АЗ, където енергоотделянето би било най-високо поради липсата на радиални утечки, се разполагат касетите с най-ниско обогатяване. Зоните са малко на брой - например три, а началните обогатявания се избират така, че при едно презареждане годишно касетите от външната зона да престоят в реактора три години, като при всяко презареждане се преместват с една зона навътре. Така при всяко презареждане около една трета от касетите се заменят с касети от най-високото обогатяване. Тъй като зоните (по причини, свързани с икономиката на производството на ядрено гориво) са малко на брой, по тази схема не може да се постигне достатъчно добро изравняване на енергоотделянето. Налага се въвеждане на локални изгарящи поглътители в периферните касети и добавяне на разтворим поглътител в забавителя. По-нова е така наречената "шахматна схема" на подреждане на касетите с различни начални обогатявания или дълбочини на изгаряне, при която се редуват касети с по-добри размножаващи свойства с касети с по-лоши размножаващи свойства. По този начин се постига доста нисък коефициент на неравномерност на енергоотделянето в рамките на една касета при запазване на почти постоянен в хода на кампанията коефициент на неравномерност между различните касети. При ежегодните презареждания касетите се преместват последователно в позиции, изискващи все по-малки начални обогатявания.

Реалните схеми на зареждане на реакторите ВВЕР са комбинация от споменатите два подхода. Избирането на оптималната схема за презареждане изисква прилагане на методите за пресмятане на НФХ на АЗ с голяма изобретателност и опит.

4. Дълбочина на изгаряне на ядреното гориво

4.1. Дълбочината на изгаряне е величина, която характеризира отделената енергия на единица маса тежък метал. Тази величина е пряко свързана с намалението на количеството на делящия се тежък метал при изгаряне на горивото и натрупване на шлаки и трансурани. За реакторното гориво много често се използува една друга мярка за дълбочината на изгаряне - мегават-денонощие на тон гориво (MWd/t). Тя се основава на съответствието между експозицията на горивото и пълната освободена в резултат на това енергия от делене. В днешно време е прието за целите на това определение под "гориво" да се разбират тежките елементи U, Pu, Th и т.н. Тоест, ако горивните елементи се състоят от UO₂, под "тон гориво" се разбира само масата на урана. В чуждата литература единицата за “тон (тонове), килограм гориво” се нарича “tonnes heavy metal – tHM, kgHM”.

Единиците за дълбочината на изгаряне са:

- отделена енергия на единица маса от горивото;

- натрупани продукти на делене (шлаки) на единица маса на горивото.

- брой разделили се ядра в кубичен сантиметър;

- относително изгаряне на тежките елементи в проценти;

Най-често се използва величината отделена енергия на единица маса - MWd/кgU или GWd/tU и количество шлаки на единица масa (kgHM).

При работа на ядрен реактор енергията се получава основно от деленето на ²³⁵U, (6-9)% от деленето на ²³⁸U и от деленето на натрупаните ²³⁹Pu, ²⁴¹Pu, приносът на които се увеличава с продължителността на работа на реактора. Ефективната енергия на делене за тези 4 изотопа е дадена в следната таблица:

Таблица 11.1. Ефективна топлинна енергия, свързочна енергия отделена под формата на гама-лъчи при залавяне на освободените при дeлeне неутрони минус 1, пълна ефективна топлинна енергия Q_i освободена на едно делене от делящ се нуклид i, и съответното стандартно отклонение ΔQ_I, MeV [ISO 10645].

Делящ се нуклид	Qeff	Qc	Q = Qeff+Qc	ΔQ
^235U ^238U ^239Pu ^241Pu	193.5 194.6 199.7 201.8	8.7 10.9 11.5 11.9	202.2 205.5 211.2 213.7	±0.5 ±1.0 ±0.7 ±0.7
Qeff е ефективната топлинна енергия, получена от едно ядрено делене Qc е ефективната топлинна енергия, освободена от залавяния на неутрони, които не предизвикват ядрено делене, основаваща се на средна енергия на залавяне 6.1 MeV, която е типична за леководни реактори.

В таблица 11.2 е дадена връзката между дълбочина на изгаряне и шлаки на килограм уран в зависимост от дълбочината на изгаряне като са използвани стойностите от четвъртата колона на таблица 11.1. Приносите в енергоотделянето за различните нуклиди за реактори ВВЕР са определени с програми за пресмятане на характеристиките на активната зона.

Таблица 11.2. Връзка между дълбочина на изгаряне МWd/kgU и шлаки g/kgU за реактори ВВЕР

Дълбочина на изгаряне МMWd/kgU	Принос на отделните нуклиди				Шлаки g/kgU
	235U	238U	239Pu	241Pu
0	0.96	0.06	0	0	1.041
10	0.67	0.07	0.23	0.03	1.030
20	0.52	0.08	0.36	0.04	1.026
30	0.38	0.08	0.43	0.11	1.015
40	0.27	0.08	0.49	0.14	1.010

Приблизително може да се приеме, че връзката между MWd/kg е: 1 МWd/kgU e равна на 1.03 g/kgU. Често се използват единиците GWd/tU, тогава 1 GWd/tU e равна на 1.03 kg/tU

4.2. Измерване на дълбочината на изгаряне

Дълбочината на изгаряне се изчислява при пресмятането на неутронно-физичните характеристики. Освен чрез изчисление дълбочината на изгаряне може да се измери. Измерването на дълбочината на изгаряне има значение за контрол на състоянието на горивото и сравнение с теоретичните пресмятания.

Измерване на дълбочината на изгаряне чрез гама-спектроскопия

Работили касети може да се изследват с полупроводникови детектори в гореща камера или в БОК. По интензитетите на гама-линиите се съди за активността на търсения изотоп.

Абсолютните измервания са много трудни, поради което за дълбочината на изгаряне се съди по отношението на активностите на някои нуклиди. Подходяща двойка нуклиди са ¹³⁷Cs и ¹³⁴Cs.

¹³⁷Сs е директен продукт на делене, докато добивът на ¹³⁴Cs е нула. ¹³⁴Cs се получава след залавяне на неутрон от ¹³³Cs. Прекият добив на ¹³³Cs също е 0, ¹³³Cs се получава след серия от бета-разпадания от ¹³³Sb (веригата на разпадане е опростена - не са включени някои изомерни състояния):

За получаването на ¹³³Сs е необходимо време - реакторът трябва да е работил поне няколко седмици. При много кратко време на работа на реактор или при ядрен взрив не се получава ¹³³Сs.

Натрупването на ¹³⁷Сs е пропорционално на интегралния неутронен поток (флуенс) Ft, добива на ¹³⁷Сs при делене на уран и количеството ²³⁵U в активната зона. Уравнението, описващо натрупването на ¹³⁷Cs, е:

(4.2.1.)

С₇ е броят ядра на ¹³⁷Cs в 1 cm³, U₅ е броят ядра на ²³⁵U в 1 cm³, F е неутронният поток, n/(cm².s), s_f е сечението за делене на ²³⁵U, Y₇ е кумулативният добив на ¹³⁷Cs, l₇ е константата на разпадане на ¹³⁷Cs, l₇ = 0.693/Т_1/2, s_7g е сечението за радиационно залавяне на неутрони от ¹³⁷Cs ("изгаряне" на ¹³⁷Cs). Първият член в уравнението описва натрупването на ¹³⁷Cs от делене, вторият и третият описват загуби от радиоактивно разпадане и радиационно залавяне на неутрон.

Натрупването на ¹³³Cs и ¹³⁴Cs се описва от аналогични уравнения:

(4.2.2)

За да се разбере принципът на оценката чрез отношението на активностите на двата цезиеви изотопа и за приблизителни оценки, в (4.2.1) може да се пренебрегнат изгарянето и разпадането на ¹³⁷Сs. За началния период на работа на горивото може да се допусне същото и за ¹³⁴Сs (T_1/2 = 2.07 г.). При тези предположения:

(4.2.3)

или натрупването на ¹³⁷Сs е пропорционално на Ft, докато натрупването на ¹³⁴Сs е пропорционално на (Ft)². Квадратичната зависимост отразява двустъпалността на процеса - делене и радиационно залавяне на неутрон.

Изгарянето BU e пропорционално на или:

(4.2.4)

Ако се премине от концентрации към активност:

(4.2.5)

Крайният израз за оценка на дълбочината на изгаряне е:

(4.2.6)

където А₄ и А₇ са измерените активности.

Едно от предимствата на експерименталната оценка на дълбочината на изгаряне по отношението на активностите на двата цезиеви изотопа се дължи на близките по енергии гама-лъчи, по които се измерват относителните активности:

^137Cs		^134Cs
Eg, keV	%/разпадане		Eg, keV	%/разпадане
661.6	84.6		569.2	11.5
			604.6	57.5
			795.8	57.5
			801.8	8.6
			1038.4	2.3

Близките по енергии гама-линии опростяват изчисленията, тъй като се самопоглъщат еднакво в източника (касетите) и поради приблизително еднаквата ефективност за регистрация от детектора.

ТОЕ за реакторите ВВЕР-1000 са разположени в триъгълна решетка в десет реда. При регистрацията на дълбочината на изгаряне по цезий гама-лъчението регистрирано от детектора е главно от първите 2-4 реда.

Недостатък на метода е миграцията на изотопите-предшественици - главно на ¹³⁴Сs (I, Xе). Миграцията на нуклиди зависи от температурата и за реактори от типа ВВЕР миграцията не внася особена грешка при определяне на дълбочина на изгаряне по височина. За да се избегне ефектът от миграция се използва отношението на изотопи, предшествениците на които имат по-малка възможност да мигрират - ¹⁵⁴Eu и ¹³⁷Cs.

Измерване на дълбочината на изгаряне по неутронно лъчение

Спонтанното делене от натрупаните трансурани е основният източник на неутрони за работил реактор (виж "Остатъчно топлоотделяне на ОЯГ"). За дълбочина на изгаряне над 15 MWd/kgU най-интензивен източник е ²⁴⁴Сm, като неутроните, излъчени от ²⁴⁴Сm, са повече от сумата от всички останали източници - ²³⁸Pu, ²³⁹Pu, ²⁴⁰Pu, ²⁴²Pu, ²⁴¹Am, ²⁴²Cm.

За дълбочина на изгарянето над 15 MWd/kgU съществува следната емпирична зависимост между дълбочината на изгаряне и интензитета на неутронното лъчение:

където l₂₄₄ е константата на разпадане на ²⁴⁴Cm (Т_1/2 = 18.1 г.), t е времето на отстояване на горивото.

На Фиг. 11.2 е показана система за контрол на дълбочината на изгаряне на гориво в БОК или ХОГ. Освен детектор на неутрони от едната страна на касетата, от другата страна на касетата има канал, по който се придвижва до касетата неутронен източник. Неутронното лъчение се измерва с източник (Фиг.11.3) и без източник на определено място от касетата или по височината на касетата. Смисълът на измерването с източник е, че касетата усилва лъчението от източника няколко пъти, тъй като горивото с водата е подкритична система с коефициент на усилване пропорционален на 1/(1-К). Дълбочината на изгаряне е величина, обратно пропорционална на усилването от касетата.

Освен детектор за неутрони, такива системи включват и йонизационна камера за гама-лъчи за оценка на времето на отстояване, тъй като гама-лъчението спада с времето на отстояване по степенен закон t^-0.2.

Фиг. 11.2. Система за измерване на дълбочината на изгаряне по неутронно лъчение в БОК или ХОГ под вода.

Фиг. 11.3. Интензитет на неутронните лъчения по височина на касета без и с неутронен източник.

ВЪПРОСИ И ЗАДАЧИ

1. Приблизително колко енергия се отделя при разделянето на едно ядро на тежък елемент?

2. Колко ядра се делят за отделяне на 1 J енергия?

3. Колко тежък метал се дели за една година работа на 1000 MW(e) реактор?

4. Какво характеризира величината “дълбочина на изгаряне”?

5. Има ли връзка между отделена енергия на единица маса ТМ и количество шлаки на единица маса?

6. Какво означава “коефициент на възпроизводство”?

7. Какви изотопи се образуват при възпроизводство на ядрено гориво? В следствие на каква реакция?

8. Ако началното обогатяване на горивото е 4 %, коефициентът на възпроизводство е 0.6, а дълбочината на изгаряне е 10 MWd/tU, пресметнете обогатяването на горивото с делящ се нуклид

Упътване:

При средна енергия 200 MeV на един акт на делене на делящия се нуклид (²³⁵U, ²³⁹Pu, ²⁴¹Pu) за достигане на тази дълбочина на изгаряне са нужни 10 MWd/200 MeV деления, или 10.60.60.24/(200.1.6.10^-19) = 2.7.10²² деления. Приемаме, че масата на едно делящо се ядро е 238. Масата на 2.7.10²² разделили се ядра е (2.7.10²²/0.6.10²⁴).238 = 10.7 g. При начално обогатяване 4 % в един килограм уран има 40 g ²³⁵U. При нулев коефициент на възпроизводство концентрацията на останалия неразделил се делящ се нуклид би била (40-10.7) = 29.3 g/kg, или 2.93 %. При КВ = 0.6 на всеки 10 разделили се ядра се образуват 6 делящи се, или 6.42 g при изгарянето на 10.7 g. Следователно чистото намаляване на делящия се материал е 10.7-6.42 = 4.28 g. В горивото остават (40-4.28) = 35.72 g/kg или 3.57 %.

9. Как зависи коефициентът на възпроизводство

а) от началното обогатяване?

б) от концентрацията на разтворим бор?

в) от дълбочината на изгаряне?

10. Какво е необходимо за да се достигне коефициент на възпроизводство КВ³1 за реактори с топлинни неутрони?

11. Ако при попадане на неутрон в единица обем гориво се образуват S_b ядра делящ се нуклид, съставете уравнение на баланса на броя на ядрата делящ се нуклид в единица обем N_f(t).

Упътване:

За време dt в единица обем се образуват S_bF делящи се ядра и изчезват s_aN_fF делящи се ядра. Следователно:

Или:

След интегриране от 0 до t:

Това може да се запише като:

BU º s_aFt е дълбочината на изгаряне.

Коефициентът на възпроизводство ще бъде:

От този съвсем опростен модел се вижда, че той ще нараства с изгарянето. Не е вярно обаче, че ще достигне единица. В модела не са отчетени изменението на s_a и S_b с дълбочината на изгаряне.